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本論文主要通過沉淀聚合、表面印跡等方法,結(jié)合新型納米材料制備了四種新型的分子印跡聚合物,優(yōu)化了制備條件,同時進(jìn)行了聚合物的表征以及吸附性能的研究。然后將分子印跡聚合物用于流動注射化學(xué)發(fā)光分析中,制備了四種高性能的分子印跡化學(xué)發(fā)光傳感器,并應(yīng)用于藥物及食品分析檢測。本論文主要包括五部分。 第1部分,綜述了分子印跡技術(shù)與分子印跡聚合物的發(fā)展及研究現(xiàn)狀。首先對分子印跡技術(shù)的概念、研究歷程、制備方法以及用途進(jìn)行了簡單概括,重點敘述了新型分子印跡聚合物的制備方法和研究進(jìn)展。此外介紹了分子印跡化學(xué)發(fā)光傳感器的制備方法以及研究進(jìn)展。 第二部分,利用表面印跡技術(shù)制得了磁性殼核結(jié)構(gòu)柯衣定分子印跡聚合物。首先用共沉淀的方法制得Fe_3O_4納米粒子,隨后包覆SiO_2層,得到Fe_3O_4@SiO_2磁性納米粒子,內(nèi)蒙古玉嘧磺胺隨后用3-(異丁烯酰氧)丙基三甲氧基硅烷(MPS)對SiO_2層硅烷化修飾,以硅烷化后的磁性粒子為印跡載體,內(nèi)蒙古嘧啶通過分子印跡技術(shù)制得柯衣定磁性殼核分子印跡聚合物。對聚合條件進(jìn)行了優(yōu)化,并對產(chǎn)物進(jìn)行了表征和吸附性能研究。實驗顯示得到的印跡聚合物具有強的磁響應(yīng)能力以及良好的吸附性能。然后與流動注射化學(xué)發(fā)光法聯(lián)用制備了柯衣定化學(xué)發(fā)光傳感器,優(yōu)化發(fā)光條件。研究表明,該傳感器測定柯衣定的選擇性高,線性范圍為2.0×10-6~1.0×10~(-4)mol/L,檢出限為6.2×10~(-7)mol/L,實現(xiàn)了對于柯衣定樣品高效的測定。 第三部分,用同樣的表面印跡技術(shù),以磺胺類藥物磺胺嘧啶為模板分子,制備了磁性殼核磺胺嘧啶分子印跡聚合物,優(yōu)化了聚合條件,并對產(chǎn)物進(jìn)行了表征和吸附性能研究。研究表明制得的印跡產(chǎn)物具有好的磁性響應(yīng)和良好的吸附性能。與化學(xué)發(fā)光法聯(lián)用制備得到磺胺嘧啶分子印跡化學(xué)發(fā)光傳感器,優(yōu)化了傳感器的發(fā)光條件。傳感器的工作曲線為ΔICL=114.0+11.0×10~7c,線性相關(guān)系數(shù)R2=0.9943。線性范圍4.0×10~(-7)~1.0×10~(-4)mol/L,檢出限為檢出限為1.5×10~(-7)mol/L。實現(xiàn)了對于磺胺嘧啶樣品的高靈敏、高選擇性的檢測分析。 第四部分,通過表面接枝技術(shù)制備得到氨苯砜殼核分子印跡聚合物,首先通過正硅酸乙酯水解的方式得到SiO_2納米粒子,然后利用3-氨丙基三乙氧基硅烷(APTES)對納米SiO_2進(jìn)行硅烷化修飾,內(nèi)蒙古氨基嘧啶再以硅烷化修飾的SiO_2為載體制備氨苯砜殼核分子印跡聚合物,內(nèi)蒙古嘧啶并對產(chǎn)物進(jìn)行了表征和吸附性能研究。研究結(jié)果表明,得到的印跡聚合物具有殼核結(jié)構(gòu),物理穩(wěn)定性以及好的吸附性能。把氨苯砜殼核分子印跡聚合物用于化學(xué)發(fā)光分析中,制備了氨苯砜分子印跡化學(xué)發(fā)光傳感器,優(yōu)化了發(fā)光條件。實驗表明該化學(xué)發(fā)光傳感器的線性范圍是1.0×10-6~1.0×10~(-4)mol/L,檢出限為5.3×10~(-7)mol/L,成功實現(xiàn)了對于氨苯砜樣品高靈敏和高選擇性的檢測。 第五部分,通過沉淀聚合法制備了苯丙氨酸分子印跡聚合物微球。本實驗選擇乙醇為溶劑,丙烯酰胺為功能單體,乙二醇二甲基丙烯酸酯為交聯(lián)劑,引發(fā)劑選擇偶氮二異丁腈,并對各種聚合條件進(jìn)行了優(yōu)化;對聚合產(chǎn)物進(jìn)行了表征和吸附性能試驗。將分子印跡聚合物用于流動注射化學(xué)發(fā)光中,選擇魯米諾-雙氧水-氫氧化鈉為發(fā)光體系,制備了苯丙氨酸分子印跡化學(xué)發(fā)光傳感器。實驗表明,發(fā)光傳感器測定苯丙氨酸的線性范圍是5.0×10~(-7)~9.0×10~(-5)g/mL,內(nèi)蒙古嘧啶檢出限為1.1×10~(-7)g/mL,實現(xiàn)了對于苯丙氨酸樣品高靈敏、高選擇性的檢測。
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